?能源材料化学协同创新中心邓德会研究员在Nature Communications发表酸性电解水析氢催化剂研究新进展
近日,能源材料化学协同创新中心(iChEM)邓德会研究员团队在酸性电解水析氢(HER)催化剂研究中取得新进展。基于二维硫化钼(MoS2)的三原子层结构特性,将Co和Se分别■限域在其内层和表层晶格中,实现了Co/Se“里应外合”协同调控MoS2的催↑化性能,显著〗提升了其在催化酸性HER中的活性和稳定性。该□工作为深入挖掘MoS2的催化析氢潜力以及设计廉价◤、高效HER催化剂提供了新思路,相关结果发①表于《自然-通讯》上(“Boosting hydrogen evolution on MoS2via co-confining selenium in surface and cobalt in inner layer”, Nature Communications, DOI:10.1038/s41467-020-17199-0)。
MoS2是一种地球储量丰富且具有独特的几何和电子结构的二□ 维材料,其在电催化HER中表现出较好的催◣化性能,具有可替代贵金属铂基催化剂的潜力。然而,常规MoS2只在其边缘硫位点上显→示一定的催化HER活性,而大量的处于二维面内的硫原子却是惰性的ㄨ且未被充分利用。此外,边结构的低稳定性也限制了MoS2的催化性能。调控激发面内硫原子的活性、增加活性边结▲构数量并同时提高整体结构的稳定性是提高其HER催化性能的有效途径,然而极具挑战。
该团队前期提出通过『MoS2晶格限域金属杂原子来调控面内惰性硫原子的催化活性(Energy Environ. Sci., 2015, 8, 1594)。该策略能够有效提高MoS2的面内HER活性,但也不可避免地过度活化边⌒ 结构,导致边结构硫位点吸附氢过强。该团队最新的研究发现▓将Co和Se分别限域在MoS2三原子层的内层和表层晶格中(分别替代Mo和S),能够同时实现面内和▼边活性的调控优化以及结构稳定性的提高。该催化剂显示了♀优异的酸性HER催化性能:在1000 mA cm-2电流密度下的过电位仅为382 mV,显著低于ㄨ商业化Pt/C催化剂的671 mV,且活性能够稳定保持360小时而无明∮显衰减,超过了目前已报道的异质原子掺杂MoS2催化剂的HER性能。密度泛函理论研究发现,内层限域的Co可以激◥发面内惰性硫的活性,而表层限域★的Se则提供∮了一种稳定化效应,两者协同“里应外合”一方面适度减弱了活性位点的氢吸附强度(吸附能更接ぷ近0 eV),降低了过电位;另一方面╳提高了掺杂结构的稳定性,从而促进了面内和边活性位点的大量形成。
邓德会团队长期聚焦二维催化材料的表界面调控研究,已在二维材料电解水催化剂∩方面取得系列研究进展(Adv. Mater., 2020, 32, 1908126; Angew. Chem. Int. Ed., 2020, 59, 10502; Nano Energy, 2020, 72, 104700;Nano Energy, 2019, 61, 611; Chem. Rev., 2019, 119, 1806;Nano Energy, 2018, 52, 494; Nat. Commun., 2017, 8, 14430;Nat. Nanotechnol., 2016, 11, 218;Energy Environ. Sci., 2016, 9, 123; Angew. Chem. Int. Ed., 2015, 54, 2100; Energy Environ. Sci., 2015, 8, 1594; Energy Environ. Sci., 2014, 7, 1919),并申请发明专利10余件。在此基础上,近期成功研制了@ 基于非贵金属整体式催化剂电极的便携式氢★氧仪,已实现量产,并获得中国GB、欧盟RoHS、欧盟CE和美国FDA认证。本研究的发现也为便携式氢氧仪催化剂电极的升▽级迭代提供支持。
化学化工学院2017级硕士生郑智龙和中科院大连化学物理研究所于良副研究员为论文的共︻同第一作者。上述工作得到了科技部重点研发计划项目,国家自∑然科学基金基础科学中心、重大项目,中科院前沿科学重点研究项目,中科院洁净能源创新研究院合作基金项目,教育部能源材料化学协同创新中心(iChEM)的资助。
论文链接:https://www.nature.com/articles/s41467-020-17199-0
(文/图郑智龙 于良 高鹤华)
责任编辑:林济源
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