基础院在《美国化学●学会期刊》发表研究成果
近期,电@子科技大学基础与前沿研究院王志明教授、Alexander O. Govorov教授团队,康毅♂进教授、张妍宁教授团队先后在国际期刊《美国化学学会期▽刊》(Journal of the American Chemical Society, JACS)上发表研究成果。
2月,基础与前沿研究院王志明教授、Alexander O. Govorov教☆授团队在JACS发表题为“Hot Electrons Generated in Chiral Plasmonic Nanocrystals as a Mechanism for Surface Photochemistry and Chiral Growth”的研究论文。在分子水平上实现手性光化学反应具有很高的现实意义,但是反应的效率◥始终较低,这是由于光学圆二色性信号非常小所造成的。该理论研究利用胶体等离※激元纳米晶,提出一种在手性纳米晶体中驱动表面光化学反应的新机制。王志明教授、Alexander O. Govorov教授为论↘文通讯作者,电子科技︻大学基础与前沿研究院为第一作者单位。
图1 (a)所提出的手性结构示意图。(b)使用所述手》性结构的光化学实验方案;溶液中的纳米螺旋结构相对于手性光束取向随机。(c)在等离激元纳米晶体中产生和注入激发载流子的机理;高能热电子在表面附近产生,而低激发能的杜鲁德▃(Drude)电子和热化电子则在晶体内产生。杜鲁德电子具有热能并形成动态等离子体电流。与非平衡等离激ξ元(Drude)电子一起,晶体内还包含另一类具有低激发能的电子:来自光热效应的热化电子。(d)在手性光照射下纳米螺旋均匀生长的过程示意ξ 图
在该研ζ 究中,科学家们使用理论和计算模型,提出了采用等离激元纳米晶体的表面光化学热电子驱动具有手性形状晶体的『光诱导生长方法。通过理论计算表明,用于热电子生成的手性g因子可以高达0.5,该值远高于光化学领域手性分子的可能值。理论建模的机理是基于手性等离激元纳米晶︽内高能电子的生成速率。在该结构中,LCP和RCP光对热电子的产生速率的差异影响很大。在手性光的驱动下,等离激元纳米晶体内部产生的高能热电子与吸附的分子相互作用,并促进表面化学反应——金属原子在晶体表面聚集,从而促进晶体的生长,进而使纳米晶的尺寸进一步增大。
3月,康毅进教㊣授、张妍宁教授团队在JACS发表题为“Promoting Formation of Oxygen Vacancies in Two-Dimensional Cobalt-Doped Ceria Nanosheets for Efficient Hydrogen Evolution”的研究论文,报道了一种类似剥离MXene的方法,通过热分解剥离╲的制备氧化铈二维材料。康毅进教授团队硕士研究生蒋帅虎为论文第一作者,康毅进教授、张妍宁教授为该论文通讯作者,电子科╳技大学基础与前沿研究院为论文第№一单位。
Co掺杂CeO2纳米片合成示意图
该论文研究方法将具有层状堆叠结构的CeCO3OH作卐为前驱体,通过高温煅烧的方式去除层间的CO32-和OH-,从而得到二维纳米片。研究结果表明合成过程中Co盐的加入有利于二维纳米片形貌的形成,并且能在CeO2晶格中引入杂原子Co,而参杂的Co原子↑促进了氧化铈上更多氧空位缺陷的形成。
《美国化学学会期刊》(JACS)创办于1879年,是美国化学会旗舰期刊,也是世界范围内遥遥领先的化学及关联科学领域∏期刊。该期刊致力于发表基础研究论文,为化学领域中至关重要的研究成果。2018年影响因子为14.357。
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论文链接:
https://pubs.acs.org/doi/10.1021/jacs.9b11124
https://doi.org/10.1021/jacs.9b13915
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