深研院新材料学院在原位探测锂电池层状材料制备过程结构演化的研究取得进展
锂离子电池(LIB)在便携式电子设备、电动车等领域有着广泛的用途。富Ni层状氧化物正极材料,由于能量密度高、成本低等特点,已成为最有应用前景的下一代LIB正极材料之一。然而,随着层状材料中Ni含量的增加,产生了许多相关的问题,如实际容量和理论容量相差大、热稳♀定性低、循环稳定性差等。
在高Ni层状材料中存在着独特的Li/Ni无序的现象,即部分Li+离子↓占据了过渡金属(TM)层的3a位,而部分Ni2+离子占据了Li层的3b位。Ni2+在Li层的存在会极大阻碍Li+离子的在充放电过程中的脱出和插入,从而降低材料的实际容量。因此,Li/Ni无序被认为是导致※高Ni材料实际容量低的重要原因之一。长久以来,Li/Ni无序在合成过程中何时发生,为什么发生,这些疑问一直没有得到解答。
近日,北京大学深研院新材料学院潘锋教授课题组和⌒ 美国Brookhaven国家实验室王峰教授课题组合作,针对这些问题通过同步辐射X射线原位■探测,对锂电池富Ni层状氧化物正极材料▽在整个合成过程中的结构演化进行了深入系统@ 的研究。研究中,采用多种同步辐射技术,包括X射线衍射(XRD)、全散射(PDF)和吸收(XAS),在各种尺度下(长程〗和局域)对富Ni层状材料LiNi0.77Co0.13Co0.10O2原位合成过程中的结构演化过程进行追踪。
![](http://pkunews.pku.edu.cn/xwzh/attachement/jpg/site2/20180913/484d7eb258891d03fbc701.jpg)
多模同步辐射X射线技术揭示高镍材料在合成过程中的长程拓扑相转变和局域多面体内的结构无序过程
团队通过原位同步辐射XRD揭示了长程尺度上发生的从层状前驱体氢氧化物Ni0.77Co0.13Co0.10(OH)2到层状氧化物LiNi0.77Co0.13Co0.10O2的拓扑相转变过程,以及相伴发生的先Li/Ni无序再Li/Ni有序的局域结】构变化过程;原位PDF和原位XAS相结合将局域八面体内的Li/Ni无序过程与过渡金属Ni/Co/Mn的氧化动力学关联起来,揭示了NiO6八面体的对称性破缺和重构是Li/Ni无序现象发生的根本原因。这一原位实验结果进一步被理论计算结果所验证。这些发现揭示了高Ni层状材料结构无序的合成起源,为合♀成过程中降低甚至消除结构无序提供了『理论指导,有望显著提升富镍材料的实际容量及能量密度。该工作近日发表在化学和材料领域的国际知名杂志《美国化♀学会志》(Journal of American Chemical Society,DOI:10.1021/jacs.8b06150,影响因子为14.357)上。
该工作是在潘锋教授、王峰教授、美国Argonne国家实验室Khlil Amine教授和美国国家同步辐射光源NSLS II白健明教授的共同指导下,由博士后张明建及相关人员一起完成。
文章链接:https://pubs.acs.org/doi/10.1021/jacs.8b06150
编辑:山石
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