汪成课题组在三维共价有机框架取得新进展
新闻网讯(通讯员化苑)10月1日,国际权威期刊《自然?通讯》(Nature Communication)在线发表了化学与分子科学学院汪成教授课题组的最新研究成果,该工作构筑了首例响应性三维共价有机框架。
论文题为《三维共价有机框架的氧化还原转换》(“Redox-triggered Switching in Three-Dimensional Covalent Organic Frameworks”),2020届博士生高①超和黎建博士(北京大学)为论文共同第一作者,汪成教授与北京大学孙俊良研究员为共同☉通讯作者。
有机分子开关◆因在外界刺激下可实现结构或性能的可逆转变而受到广泛关注。但是,如何在固态下实现其调控并构筑响应∴性材料是一个极具挑战性的难题。前期研究中(Chem. Mater. 2015, 27, 6426; Science Adv. 2016, 2, e1600480),汪成将其引入到三维金属-有机框架(MOFs)的骨架中,成功实现高效调〖控。遗憾的是,大部分由配位键连接而成的MOFs稳定性不高,限制了所构筑响应性材料的进一步应用。作为一类新兴的晶态有∑ 机多孔材料,共价有机框架(COFs)在众多领域存在广阔应用前景。由于COFs通过共☆价键连接而成,相较于大部分MOFs材料可具有更高的稳定性,理论上能提供一个更合适的研究平台。但是,三维COFs的构筑极具挑战性,相关研〖究未见报道。
前期研究中,汪成课题组提出ω 了“4+4”连接方式来构筑三维COFs的拓扑设计新策略(J. Am. Chem. Soc. 2016, 138, 3302;Acc. Chem. Res. 2020, doi: 10.1021/acs.accounts.0c00357)。本工作中,他们基于该策略,构筑了首例具有氧化还原响应性的三维COF(3D-TPB-COF-HQ)。通过外加氧化剂和还ぷ原剂,框架中氢醌和醌将发生可逆转换,伴随着☉单晶到单晶的变化过程。同时,调控前后其孔环【境发生较大变化,进而导致CO2/N2选择性吸附能力变化。值得一提的是,该过程具有很好的可逆性和循环性,可至少重复◤进行三次。此研究充分说明,三维COFs可为固态下有机分子开关的高效调控提▆供了一个极佳的研究平台,同时可构筑新型响应性多孔材料。
该工作得到国家自然科学基金、湖北省创新团队、中央ㄨ高校基本科研业务费、瑞典研究理事会以及Knut和Alice Wallenberg基金会的资助。
论文链接:https://www.nature.com/articles/s41467-020-18588-1
(编辑:肖珊)
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