化学与化工学院在一氧化碳卐和水催化转化直接制备㊣ 油品方面取得重要进展
近日,我校化学与化工◇学院化工系尹振博士和北京大学教授马丁、复旦大学教授曹勇的研究团队合作在一步催化转化CO + H2O制▓备油品的研究取得重要进展,相关研究成果以“Direct conversion of CO and H2O into liquid fuels under mild conditions”为题于2019年3月27日发表于《自然-通讯》(Nature Communications, 2019, 10, 1389)(https://www.nature.com/articles/s41467-019-09396-3)。
CO的催化转化是当前C1化学工业的核心过程,对于合成气的转化、CO2催Ψ 化转化和利用、温室气体和工ㄨ业尾气减排等均具有重要的科学意义和应用价值。其中,CO通过费托合成反应(FTS)转化为油▅品,是目前为止被认为最有可能代替石油化工过程的途径⊙,且相应的煤制油过程已经实现大规模工业化应用。但是,该过程必须以特定比例的合成气(H2/CO = 2:1)为原料,需要经过复杂的分离∞和净化过程,导致该过程投资和生产成本较高。同时,在钢铁冶炼和电石生产等工业过程中,产生大量以CO作为主要ζ 成分的工业尾气,通常这些工业废气以燃烧方式的处理或者直接排♀入大气。以我国为例,仅高炉煤气每年的放散量可达数百亿立方米,对环境造成巨大的危害。然而,这些工○业尾气中通常CO含量非常高(最高可达70%以上),而H2含量非常低(5%以下),难以实现高附加值的转化利用,从而导致其回收和高效利用一︽直是化工和冶金等工业界备受关注的难点。此外,目前在CO2转化利用过程中〗,CO作为高选择性的中间产物成为实现CO2高效转化利用的关键之一。
为了实现贫氢或无氢条件ω下CO的高效利¤用,研究团队选择最为廉价易得的H2O作为氢源,通过构建水汽迁移反应(WGS)活性中心Pt-Mo2C和费托合成反应(FTS)活性中心Ru的Pt-Ru双金属催◤化剂体系,实现水汽迁移反应与费托合成□ 反应在热力学和动力■学上的匹配,进而成功将两个反应耦合,在国际上首次报道温和条件下(200oC以下),将CO和H2O一步直接转化制备油品,该过程中费托反ㄨ应的活性高达8.7 mol-CH2- molRu-1 h-1,与在合成◎气(H2/CO=2)条件下Ru/C催化剂的费托活性相当,且费托产物中C5+油相№产物的选择性接近70%。对比双金属催化剂RuPt-Mo2C和物理♂混合催化剂的结果,发现两种活性金属Pt和Ru的结合方式对于催化反应活性具有重要的影响。如果Pt和Ru形成PtRu合金,将同时降◥低水汽迁移反应和费托合成反应的催化活性,进而打破两个反应之间的动力学平衡。只有当两种活性中心分别作用时,两个反应的动力学速率才↑能达到平衡,实现最优的反应活性和最高的C5+油相产物选择】性。
该研究得到国家自然科学基金、科技部重点研发计划、中国科学院等资助以及上海光源和中科合成油技术有限公司的㊣支持和帮助。北京大学教授马丁和复旦大学教授曹勇、天津工业大学尹振博士为该工作的共同通讯作者。(审稿:化学与化工学院 桂建舟 编辑:宣传部 张欣)
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